自组装分子（SAMs）层在提升反型钙钛矿太阳能电池（PSCs）效率方面发挥了重要作用。然而，SAMs分子间存在的π-π相互作用容易引发自聚集与纵向堆叠，进而降低其在基底上的覆盖率与均匀性，削弱界面接触质量，限制了器件效率与稳定性的进一步提升。
在本研究中，南开大学李红时副研究员、罗景山教授等提出了一种基于分子限域的新型界面调控策略，为进一步提升反型钙钛矿太阳能电池的性能提供了新思路。该研究通过首先在NiOx表面引入全氟-2-甲基-3-氧杂己酸（PFA）构建分子限域结构，随后再嵌入起主要空穴传输作用的SAMs，通过二者共同得到了完整的分子限域界面。该策略有效抑制了SAMs的自聚集和纵向堆叠，提高了其在基底上的覆盖率与均匀性，显著改善了界面接触，并提升了钙钛矿薄膜的结晶质量。此外，优化后的器件实现了26.84%的能量转换效率（认证效率为26.79%），填充因子达到86.61%。同时，该器件表现出优异的运行稳定性，在ISOS-L-1标准1个太阳光强下最大功率点跟踪800小时后，仍可保持初始效率的94.6%。
文章亮点：
1.利用PFA分子的全氟基团之间的相互排斥作用，在NiOx表面形成不连续亚单层作为“限域模板”，有效抑制了Me-4PACz的π-π堆积自聚集。
2.限域界面中的PFA分子可通过氢键及偶极相互作用与钙钛矿埋底界面发生耦合，进一步提升钙钛矿薄膜的稳定性。
3.基于PFA基分子限域界面调控策略的器件实现了26.84%的能量转换效率，且表现出优异的运行稳定性。
图1｜分子限域界面的构建。(a) PFA中各原子的电荷分布。(b, c) ITO/NiOx和ITO/NiOx/PFA基底的F 1s和Ni 2p3/2 XPS谱图。(d) PFA分子通过与NiO (001)表面的−OH反应而吸附于NiO (001)表面的结构。(e-j) ITO/NiOx薄膜、ITO/NiOx/PFA（0.25 mg mL-1）薄膜和ITO/NiOx/PFA（1.0 mg mL-1）薄膜的AFM-IR形貌图及对应1,770 cm-1的吸收分布图像。(k) 不同浓度PFA处理后基底上H2O的接触角。(l) PFA分子在NiOx表面离散分布的示意图。
图2｜SAMs的负载及其界面性质。(a) Me-4PACz和PFA的二聚体结合能。(b) Me-4PACz和PFA在NiOx基底上的覆盖因子。(c, d) 对照组薄膜的AFM-IR形貌图及对应1403 cm-1的吸收分布图像。(e, f) 实验组薄膜的AFM-IR形貌图及对应1,770 cm-1的吸收分布图像。(g, h) 实验组薄膜的AFM-IR形貌图及对应1403 cm-1的吸收分布图像。Me-4PACz吸附于单纯NiO（001）表面（i）和含PFA基分子限域结构NiO（001）表面（j）形成的平衡异质结界面结构的俯视和侧视图。(k, l) 表面SAMs覆盖分布模拟图。(m) Me-4PACz在NiOx和PFA/NiOx基底上的XRD图谱。(n) 对照组和实验组基底上SAMs锚定过程的示意图。
图3｜对钙钛矿薄膜的影响。(a, b) 对照组和实验组钙钛矿薄膜在旋涂及加热阶段的原位GIWAXS强度演化过程图（旋涂结束后立即开始加热过程，温度由25℃升至100℃）。(c, d) 对照组和实验组样品的原位PL映射图。(e) PFA处理前后F 1s的XPS谱图。(f) 对照组和实验组样品埋底界面的的Pb 4f XPS谱图。(g, h) PFA与钙钛矿共混前后N−H键和C−F键的ATR-FTIR谱图。(i, j) 对照组和实验组样品的共聚焦PL映射图。(k) 对照组和实验组样品的TRPL衰减曲线。(l, m) 对照组和实验组样品埋底界面的SEM图像。(n) 对照组和实验组样品的截面SEM图像。
图4｜器件性能。(a) 实验组器件结构示意图。(b) 对照组和实验组器件的反扫电流密度-电压（J-V）曲线。(c) 对照组和实验组器件的能量转换效率（PCE）统计分布图。(d) 通过TPC和TPV分析得到的载流子寿命统计图。(e, f) 由调制电瞬态测试推导得到的器件电压依赖电荷提取效率（ηext）和电压依赖电荷收集效率（ηc）。(g) 根据PLQY测试计算得到的准费米能级分裂（QFLS）值以及由变光强PLQY测试推导得到的对照组及实验组钙钛矿薄膜的伪J-V曲线。(h) 填充因子（FF）损耗分析。(i) 对照组和实验组器件的运行稳定性曲线。(j) 对照组和实验组器件的65℃热稳定性曲线。
文章信息
期刊：Nature Communications
题目：Molecular Confinement for Enhanced Interfacial Contact and Performance in Inverted Perovskite Solar Cells
作者：Guichun Yang#, Letian Chen#, Linrui Duan#, Jiazhao Fan, Xiaolong Ren, Wenjie Ji, Xiarong Liu, Yifei Wang, Zhaochen Suo, Yongsheng Liu, Yusheng Li, Yiming Li, Yang Yang, Peng Chen, Sheng Liu, Xueping Gao, Likai Zheng, Jingshan Luo* & Hongshi Li*
接受日期：19 April, 2026
原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-026-72115-2
